Jako pisarz tworzył satyry, powieści, dramaty oraz (najbardziej cenione) listy. Bulwersował opinię publiczną krytycyzmem i śmiałością przekonań. Wiele podróżował. Po 25 latach nieobecności wrócił do Paryża, gdzie został przyjęty z wielkim szacunkiem i uznaniem.
Dzieła Woltera cechuje krytycyzm, odrzucenie autorytetów oraz tolerancja dla różnorodnych postaw, libertynizm, racjonalizm, odrzucenie instytucji Kościoła. W dogmatyzmie religijnym dostrzegł przyczyny nietolerancji, braku wolności, prześladowań i niesprawiedliwości. Wolter uważał, że należy pozbyc się przesądów religii objawionej i przyjąć religię rozumową, której wymaga moralność ("Gdyby Boga nie było, należałoby go wymyślić"). Natomiast do panującej we Francji religii katolickiej odnosił słynne zdanie: Ecrasez l'infâme (Zniszczyć infamię), które stało się mottem wrogów Kościoła.
Jednak najlepsze możliwości realizacji swoich wizji widział w warunkach skrajnie antydemokratycznego absolutyzmu, w którym wykształcony i mądry władca wymuszał na poddanych wprowadzenie nowych, lepszych zasad. Szans na wprowadzenie swoich reform szukał zatem w zacofanych i najdalszych od demokracji Prusach Fryderyka II oraz Rosji Katarzyny II, którzy to monarchowie uznali go za swego doradcę, zarządzając swoimi krajami w sposób znacznie odbiegający od oświeceniowych wzorców wolności. Między innymi Wolter doradzał dokonanie rozbiorów Polski.